广州2014—2019年气象条件对O3污染影响的定量评估

图1 广州市环境监测站与气象站空间分布

Fig.1 The spatial distribution of environmental monitoring sites and meteorological stations in Guangzhou

1.2 方法

1.2.1 KZ滤波方法

首先假设原始时间序列X(t)由短期时间序列W(t)、季节时间序列S(t)和长期时间序列e(t)组成,即:X(t)=e(t)+S(t)+W(t);然后使用KZ滤波法将短期时间序列分离出来,KZ滤波是利用滑动平均值经过反复迭代的低通滤波,其定义如下:

(1)

Y_{i} = \frac{1}{m} \overset{k}{\sum_{j = - k}} X_{i + j}

式中:Y_i是经过一次KZ滤波后的时间序列,每次迭代后的二次输入量,迭代p次,最终得到经p次迭代与m点滑动平均的滤波结果KZ₍_m_,_p₎;i(d)为序列的时间间隔,j为滑动窗口变量,k(d)为对X_i进行滤波时其两端滑动窗口长度,滑动窗口长度m=2k+1;通过调整m和迭代次数p可以控制不同尺度过程的滤波,KZ₍_m_,_p₎将波长小于N(m×p¹^/²≤N)的高频波滤除。

研究表明,利用KZ_{(15, 5)}滤波可以提取气象和空气质量数据长期和季节成分的总和^[13],这里将其定义为基线分量X_baseline(t),数据的长期趋势可以通过选择较大的窗口获得。季节分量S(t)为基线分量X_baseline(t)与长期分量e(t)的差值,短期分量W(t)为原始序列X(t)与基线分量X_baseline(t)差值,具体公式如下:

(2)

X_{b a s e l i n e} (t) = K Z_{(15,5)} = e (t) + S (t)

(3)

e (t) = K Z_{(365,3)}

(4)

S (t) = K Z_{(15,5)} - K Z_{(365,3)}

(5)

W (t) = X (t) - K Z_{(15,5)}

1.2.2 解释方差

解释方差VE计算公式如下:

(6)

V E = [\frac{v a r X (t) - v a r ε (t)}{v a r X (t)}] \times 100 %

式中:varε(t)是残差序列方差;varX(t)是原始序列方差。解释方差越大,气象要素对原始序列的影响越大,解释能力越强。

1.2.3 多元线性逐步回归方法

O₃质量浓度长期分量的波动主要取决于气象条件和其前体物排放的变化,因此要将气象条件影响和其前体物排放的作用分离才能探讨气象条件对O₃质量浓度长期分量的影响,多元线性逐步回归是将两者作用分离开来的有效手段^[1,12,20-21]。

首先利用SPSS软件建立不同时间尺度下O₃质量浓度与气象要素之间的关系模型,其残差序列代表经气象条件调整后的O₃质量浓度序列,计算公式^[3]如下:

(7)

ε (t) = ε_{S T} (t) + ε_{B L} (t) = [W (t) - a_{0} + \sum a_{i} S_{i} (t)] + [X_{b} (t) - b_{0} + \sum b_{j} B_{j} (t)]

式中:ε(t)为总残差,包括建模误差、回归拟合未考虑气象因素的影响以及前体物排放对O₃质量浓度的影响;ε_ST(t)为短期分量回归残差;ε_BL(t)为基线分量回归残差;S_i(t)为第i个气象因子的短期分量;X_b(t)与B_j(t)分别为O₃质量浓度及第j个气象因子的基线分量;a₀与a_i及b₀与b_i为回归系数。因此利用KZ_(365,3)对ε(t)进行再次滤波,滤除未考虑的气象因素影响,得到的ε_LT(t)可近似看作前体物排放对O₃质量浓度长期变化的影响。

为了便于理解,将O₃质量浓度长期序列进行重建,公式如下:

(8)

X_{L T, a} (t) = {\bar{X}}_{L T} + ε_{L T} (t)

式中:X_{LT, a}(t)为经气象调整后重建的O₃质量浓度长期分量时间序列; ${\bar{X}}_{L T}$ 为O₃质量浓度长期分量的均值;ε_LT(t)为ε(t)经KZ_(365,3)滤波后的结果;X_{LT, a}(t)仅与前体物排放有关。

2 结果分析

2.1 珠三角大气污染物变化特征

根据我国《环境空气质量标准: GB 3095—2012》^[22]规定,O₃质量浓度日均值限值标准为160 μg·m^-3。从图2可以看出,2014—2019年珠三角9市O₃质量浓度日均值原始序列均有超过国家二级限值标准的情况。其中超标率东莞最高(14.93%),江门其次(13.05%),其余为佛山(12.83%)>中山(11.51%)>广州(11.21%)>珠海(8.39%)>肇庆(7.87%),惠州(4.43%)和深圳(4.25%)较低,珠三角中西部(东莞、江门、佛山、中山、广州)城市超标较严重。这可能和大气中水汽的消光机制有关,空气潮湿使得太阳辐射衰减,水汽光化学分解的活性基增多,活性基与O₃反应从而使得O₃质量浓度降低,惠州、深圳和珠海相对湿度相对更大,所以超标率没有中西部城市那么高;而肇庆可能是因为经济发展相对较差,机动车数量较少,所以前体物质量浓度相对较低,从而使得肇庆O₃超标率较低。

图2

图2 2014—2019年珠三角9市O₃质量浓度日均值原始时间序列

Fig.2 The original time series of daily mean mass concentration of O₃ in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

用KZ_(365,3)提取O₃质量浓度长期分量,从O₃质量浓度日均值长期分量序列(图3)来看,2014—2019年,珠三角9市O₃质量浓度总体变化趋势基本一致,呈波动上升趋势,而长期分量序列的波动主要由其前体物排放源变化引起。除深圳和珠海外,其余7个城市2016年均出现谷值,2017—2019年又呈递增趋势,这可能和广东省自2012年起开始施行“龙腾换鸟”及一些列政策有关,“龙腾换鸟”是指迁出或淘汰区域内地段产业,引入并发展高端产业,从而完成区域内的产业置换、产业结构调整和产业升级,而珠海、深圳2012年以来产业结构基本没有大的调整。

图3

图3 2014—2019年珠三角9市O₃质量浓度日均值长期分量时间序列

Fig.3 The long-term component time series of daily mean mass concentration of O₃ in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

主要由当地天气过程引起的O₃质量浓度日均值短期分量(图4)存在剧烈波动,最大振幅为-127~195 μg·m^-3,振幅主要集中在-80~80 μg·m^-3。珠三角9市O₃质量浓度日均值近几年来均存在明显波动,这是因为珠三角地处广东省中南部,属亚热带海洋季风气候,雨量充沛、热量充足、雨热同季,受季风气候影响,降水主要集中在4—9月;冬季盛行偏北风,天气干燥,夏季盛行西南和东南风,高温多雨。而在一段时间内,大气污染排放基本没有大的调整,所以气象条件变化剧烈从而引起O₃质量浓度日均值短期分量存在剧烈波动。

图4

图4 2014—2019年珠三角9市O₃质量浓度日均值短期分量时间序列

Fig.4 The short-term component time series of daily mean mass concentration of O₃ in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

由前体物排放源和气象条件共同影响的季节分量序列(图5)也呈现明显波动,春末夏初O₃质量浓度日均值出现高值,夏末秋初出现次高峰,冬季出现谷值。O₃质量浓度日均值的季节变化与太阳辐射变化相关,太阳辐射在很大程度上可以影响O₃质量浓度日均值^[23],另外平流层向对流层的垂直输送也是O₃质量浓度日均值增加的重要原因^[24]。且珠三角9市O₃质量浓度日均值的季节分量和短期分量变化波动基本一致。

图5

图5 2014—2019年珠三角9市O₃质量浓度日均值季节分量时间序列

Fig.5 The seasonal component time series of daily mean mass concentration of O₃ in nine cities in the Pearl River Delta from 2014 to 2019

为了解每个时间分量对原始时间序列的贡献,表1列出O₃质量浓度日均值各分量方差对原始序列总方差的贡献率。可以看出,各分量方差对O₃原始序列总方差的贡献率之和为50%~83%,表明各分量方差基本满足相互独立的条件。分析各分量方差对O₃质量浓度日均值原始序列总方差的贡献率,珠三角9市均表现为短期分量方差贡献最大,其次为季节分量,长期分量方差贡献最小,这表明珠三角9市O₃质量浓度日均值的原始时间序列波动主要由季节和短期分量波动引起,即由前体物排放和气象条件的季节和短期变化引起,长期排放及气候条件的变化并不是引起O₃质量浓度监测波动的主要原因。

表1 2014—2019年珠三角9市O₃质量浓度各分量方差对其总方差的贡献率

Tab.1 Variance contribution rate of each component of O₃ mass concentration to the total variance 单位:%

站点	O₃质量浓度日均值序列各分量方差			方差贡献率合计
站点	长期	短期	季节	方差贡献率合计
东莞	6	42	23	71
惠州	4	31	15	50
江门	13	45	25	83
佛山	8	42	27	77
广州	7	41	25	73
肇庆	11	34	22	67
珠海	6	34	22	62
深圳	6	30	17	53
中山	10	41	25	76

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从表1还可以看出,在珠三角空气质量常年排名垫底的广州和佛山,O₃质量浓度各分量方差对总方差的贡献相似,因此以下重点讨论这2个城市O₃质量浓度变化的气象成因。

2.2 O₃质量浓度变化气象成因

为了解O₃质量浓度变化的气象成因,先利用Sperman相关系数法筛选对O₃质量浓度影响较大的气象因子^[12],考虑到同一类别的气象要素之间具有较强的相关性,因此仅在同一类别中选取最具相关性的气象因子^[12],最后筛选出6个气象因子:平均风速(ws)、日降水量(R)、日均气温(T)、平均气压(P)、日照时数(S)和平均相对湿度(RH),采用逐步回归法建立气象因子和O₃质量浓度的统计模型。

基于多元线性回归方法,以省会城市广州和污染一直比较严重的佛山为代表,比较2个城市O₃质量浓度各分量时间序列与气象要素的相关性。表2列出广州和佛山O₃质量浓度日均值各分量的回归模型。气象因子和O₃质量浓度的相关性因站点和时间序列而呈现差异,如日均风速(ws)与佛山O₃质量浓度短期分量呈负相关,而与广州O₃质量浓度短期分量则呈正相关;相对湿度(RH)与佛山O₃质量浓度长期分量、短期分量呈负相关,而与广州O₃质量浓度长期分量和短期分量呈正相关,另外广州和佛山O₃质量浓度季节分量与相对湿度(RH)均呈负相关。季节分量表现为广州和佛山的O₃质量浓度与相对湿度、风速呈负相关,与气温、日照时数呈正相关。这是因为O₃质量浓度与太阳辐射强度相关,而气温、日照时数又与太阳辐射强度相关,从O₃形成机制来看,当气温上升、日照时数增加时,O₃生成速率加快;而相对湿度反映大气中的水汽含量,当相对湿度较大时,空气中水汽含量高,使得太阳辐射衰减,从而降低O₃质量浓度;水平风速代表水平扩散能力,当风速较大时,不利于污染物积聚,前体物浓度稀释,从而使得O₃质量浓度下降。

表2 佛山与广州O₃质量浓度日均值各分量的逐步回归模型及其解释方差

Tab.2 The stepwise regression equations for each component of daily mean mass concentration of O₃ and their explained variance in Foshan and Guangzhou

	站名	逐步回归方程	解释方差/%
长期分量	佛山	$Y = - 1940.09 - 16.84 w s - 0.09 R + 5.38 T + 2 P + 5.51 S - 1.23 R H^{*}$	72
	广州	$Y = - 2935.66 - 0.65 w s - 0.3 R + 4.26 T + 2.78 P + 7.36 S + 1.35 R H^{*}$	55
短期分量	佛山	$Y = - 0.02 - 14.84 w s - 0.04 R + 2.97 T + 0.21 P + 3.46 S - 1.52 R H^{*}$	45
	广州	$Y = - 0.01 + 4.18 w s - 0.07 R - 0.52 T + 0.13 P + 0.07 S + 0.35 R H^{*}$	19
季节分量	佛山	$Y = 0.39 - 21.41 w s - 0.08 R + 3.82 T + 0.28 P + 1.2 S - 2.22 R H^{*}$	69
	广州	$Y = - 1.26 - 8.45 w s - 0.31 R + 2.29 T + 0.25 P + 3.32 S - 0.76 R H^{*}$	53

注:*代表通过α=0.05的显著性检验。

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从解释方差来看,气象因子对O₃质量浓度日均值长期分量的解释能力最强,在55%~72%之间,季节分量其次(53%~69%),对短期分量解释能力最弱(19%~45%),说明气象因子对O₃质量浓度日均值长期变化趋势影响较大,这与张洁琼等^[1]、余益军等^[13]研究结论相一致。

2.3 气象条件对广州O₃质量浓度长期分量的影响

图6(a)为广州站经气象条件调整前后O₃质量浓度长期分量变化趋势,其中实线为调整前的O₃质量浓度长期分量变化趋势,虚线代表仅由前体物排放变化影响的O₃质量浓度长期分量趋势。可以看出,由前体物排放变化引起的O₃质量浓度长期分量呈现先增加后减少的趋势。

图6

图6 广州市气象条件调整前后O₃质量浓度日均值长期分量变化趋势(a)及其差值变化(b)

Fig.6 Variations of long-term components of O₃ daily mean mass concentration before and after meteorological adjustment (a) and their difference change (b) in Guangzhou

在得到前体物排放变化对O₃质量浓度长期分量影响的基础上,将气象条件调整前与调整后的O₃质量浓度长期分量做差值[图6(b)],即可得到气象条件对O₃质量浓度长期分量的影响趋势。气象条件对O₃质量浓度长期分量影响有正有负,当差值为正,则调整后O₃质量浓度长期分量比调整前小,说明消除气象因素影响后的臭氧长期分量比未消除气象因素影响时低,气象条件整体不利于空气质量改善;反之则有利于空气质量改善。

2.4 O₃质量浓度年际变化评估

在2.1节中,珠三角9市O₃质量浓度日均值长期分量序列(图3)总体变化趋势基本一致,呈波动上升趋势,所以在这一节中,以省会城市广州为例,评估前体物排放对O₃质量浓度年际变化的影响。利用BU等^[25]基于关键预报指标的气象要素阈值建立的O₃综合指数对上一节中的结论进行验证,O₃综合指数反映气象扩散条件的好坏,其数值越大,表明气象扩散条件越差,具体计算公式如下:

(9)

I_{o z o n e} = f (s s) \times f (T_{m a x}) \times f (d a i l y w s)

式中:I_ozone是O₃综合指数;f(ss)代表日照时数大于4 h的频率,f(T_max)代表日最高气温大于29 ℃的频率,f(daily ws)代表日均风速小于1.8 m·s^-1的频率,三者单位均为%。

经计算,2014—2019年的O₃综合指数分别为0.157、 0.133、 0.130、 0.134、 0.135、 0.168,呈先下降后上升的趋势,表明2014—2019年O₃气象扩散条件先好后差。由图7可以看出,O₃质量浓度的年际变化和O₃综合指数的变化趋势表现完全一致,当O₃质量浓度增加时,O₃综合指数也增加;反之亦然。综合来看,O₃综合指数能够有效反映出O₃质量浓度的变化,这也很好地印证了“由前体物排放变化引起的O₃质量浓度长期分量呈现先增加后减少的趋势”这一结论。

图7

图7 2014—2019年广州O₃质量浓度及O₃综合指数年际变化

Fig.7 Interannual variation of O₃ mass concentration and composite index of O₃ in Guangzhou during 2014-2019

3 结论

(1)KZ滤波能较好地将O₃原始序列分解,从O₃质量浓度日均值长期分量序列来看,2014—2019年,广州O₃质量浓度总体呈波动上升趋势;其短期分量和季节分量对原始时间序列总方差贡献较大,而长期分量贡献较少。

(2)经气象因素调整后的广州O₃长期序列表现为先增加后减少的趋势,仅由气象条件影响的O₃长期分量表现为先减少后增加的趋势,利用O₃综合指数进行验证,结果也表明2014—2019年广州O₃气象扩散条件先好后差。

从解释方差来看,气象要素对O₃质量浓度长期分量的解释能力最强。这一结论与京津冀地区不同,京津冀地区O₃质量浓度变化主要因大气污染排放变化造成,与气象条件关系不大^[13],原因有可能是细颗粒物质量浓度的降低是京津冀地区O₃质量浓度升高的最关键因素,而广州地区受气象条件和前体物浓度的综合影响不足以抵消细颗粒物降低导致O₃质量浓度增加的作用。该结果尚需要实验和模式模拟验证,将在以后工作中进行探讨。

参考文献

原文顺序

文献年度倒序

文中引用次数倒序

被引期刊影响因子

[1]

张洁琼, 王雅倩, 高爽, 等.

不同时间尺度气象要素与空气污染关系的KZ滤波研究

[J]. 中国环境科学, 2018, 38(10):64-74.

[本文引用: 4]

[2]

SARAH

C K

, JENNIFER

G M

Understanding ozone-meteorology correlation: a role for dry deposition

[J]. Geophysical Research Letters, 2017, 44(6):2922-2931.

[3]

吴宜航, 白鹤鸣, 师华定, 等.

气象条件对呼和浩特市空气质量变化的影响评估

[J]. 干旱区研究, 2016, 33(2):292-298.

[本文引用: 2]

[4]

翁佳烽, 梁晓媛, 邓开强, 等.

不同季节肇庆市PM_2.5和O₃污染特征及潜在源区分析

[J]. 环境科学研究, 2021, 34(6):1306-1317.

[本文引用: 3]

[5]

卢文, 王红磊, 朱彬. 等.

南京江北2014-2016年PM_2.5质量浓度分布特征及气象和传输影响因素分析

[J]. 环境科学学报, 2019, 39(4):1039-1048.

[6]

RAO

S T

, ZURBENKO

I G

Detecting and tracking changes in ozone air quality

[J]. Joural of the Air & Waste Management Association, 1994, 44(9):1089-1092.

[本文引用: 2]

[7]

BOTLAGUDURU

V S V

, KOMMALAPATI

R R

, HUQUE

Long-term meteorologically independent trend analysis of ozone air quality at an urban site in the greater Houston area

[J]. Journal of the Air & Waste Management Association, 2018, 68(10):1051-1064.

[本文引用: 3]

[8]

AGUDELO-CASTANEDA

D M

, TEIXEIRA

E C

, PEREIRA

F N

Time-series analysis of surface ozone and nitrogen oxides concentrations in an urban area at Brazil

[J]. Atmospheric Pollution Research, 2014, 5(3):411-420.

[9]

BOLETI

, HUEGLIN

, TAKAHAMA

Ozone time scale decomposition and trend assessment from surface observations in Switzerland

[J]. Atmospheric Environment, 2018, 191:440-451.

[10]

SEO

, YOUN

, KIM

J Y

, et al.

Extensive spatiotemporal analysis of surface ozone and related meteorological variables in South Korea for the period 1999-2010

[J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 2014, 14(12):6395-6415.

[11]

WISE

E K

, COMRIE

A C

Meteorologically adjusted urban air quality trends in the Southwestern United States

[J]. Atmospheric Environment, 2005, 39(16):2969-2980.

[12]

秦人洁, 张洁琼, 王雅倩, 等.

基于KZ滤波法的河北省PM_2.5和O₃浓度不同时间尺度分析研究

[J]. 环境科学学报, 2019, 39(3):821-831.

[本文引用: 5]

[13]

余益军, 孟晓艳, 王振, 等.

京津冀地区城市臭氧污染趋势及原因探讨

[J]. 环境科学, 2020, 41(1):106-114.

[本文引用: 5]

[14]

符传博, 丹利, 佟金鹤.

2017年秋季海口市一次持续污染过程特征及成因分析

[J]. 环境化学, 2021, 40(4):1048-1058.

[15]

HUANG

Y Q

, YAO

, FUNG

J C H

, et al.

Application of air parcel residence time analysis for air pollution prevention and control policy in the Pearl River Delta Region

[J]. Science of the Total Environment, 2019, 658:744-752.

[16]

DENG

, WANG

T J

, WANG

S Q

, et al.

Impact of typhon periphery on high ozone and high aerosol pollution in the Pearl River Delta Region

[J]. Science of the Total Environment, 2019, 668:617-630.

[17]

翁佳烽, 梁晓媛, 谭浩波, 等.

基于K-means聚类分析法的肇庆市干季PM_2.5污染天气分型研究

[J]. 环境科学学报研究, 2020, 40(2):373-387.

[18]

步巧利, 甘泉, 黄先香, 等.

佛山市近地面O₃变化特征与气象因素的关系

[J]. 广东气象, 2020, 42(3):46-49.

[19]

陈辰, 洪莹莹, 吴蒙, 等.

2019年佛山臭氧污染及污染气象条件变化

[J]. 环境科学与技术, 2020, 43(增2):16-22.

[20]

FLAUM

J B

, RAO

S T

, ZURBENKO

I G

Moderating the influence of meteorological conditions on ambient ozone concentrations

[J]. Air Repair, 1996, 46(1):35-46.

[21]

PAPANASTASIOU

D K

, MELAS

, BARTZANAS

, et al.

Estimation of ozone trend in central Greece, based on meteorologically adjusted time series

[J]. Environmental Modeling & Assessment, 2012, 17(4):353-361.

[22]

环境保护部

. 环境空气质量标准[M]. 北京: 中国环境科学出版社, 2012.

[23]

高晋徽, 朱彬, 王东东, 等.

北京O₃、NO₂和SO₂浓度变化及长/近距离输送的影响

[J]. 环境科学学报, 2012, 32(5):149-1159.

[24]

MONKS

P S

A review of the observations and origins of the spring ozone maximum

[J]. Atmospheric Environment, 2000, 34(21):3545-3561.