河北沧州市臭氧质量浓度与气象因子的关系分析

doi:10.11755/j.issn.1006-7639(2022)-01-0108

河北沧州市臭氧质量浓度与气象因子的关系分析

熊险平^,¹, 沈瑞珊¹, 索春男¹, 李二杰², 张唯¹

1.河北省沧州市气象局,河北沧州 061001

2.河北省环境气象中心,河北石家庄 050021

Analysis of relationship between ozone mass concentration and meteorological factors in Cangzhou of Hebei Province

XIONG Xianping^,¹, SHEN Ruishan¹, SUO Chunnan¹, LI Erjie², ZHANG Wei¹

1. Cangzhou Meteorological Bureau of Hebei Province, Cangzhou 061001, Hebei, China

2. Hebei Provincial Environmental Meteorological Center, Shijiazhuang 050021, China

责任编辑: 黄小燕;校对:王涓力

收稿日期: 2021-02-8 修回日期: 2021-06-22

基金资助:

国家重点研发计划(2016YFC0203302)
河北省气象局预报员专项共同资助(20ky38)

Received: 2021-02-8 Revised: 2021-06-22

作者简介 About authors

熊险平(1981—),男,高级工程师,主要从事气象与环境预报服务工作.E-mail:44386127@qq.com。

摘要

利用2014—2020年河北沧州逐小时气象与环境监测数据,对沧州市臭氧(O₃)污染加剧现状及其与气象因子的关系进行分析。结果表明:(1)沧州地区O₃污染呈加剧态势,且O₃已上升为该地区首要污染物;O₃污染集中出现在5—9月,O₃质量浓度日变化呈单峰单谷型,最大浓度出现在16:00前后;(2)5—9月O₃日最大8 h平均质量浓度(简称“O₃-8 h”)所处时段,平均气温、最高气温、相对湿度、总辐射辐照度与O₃质量浓度的相关性较好,本站气压、水汽压和平均风速与O₃质量浓度的相关性未通过显著性检验;(3)5—9月O₃-8 h时段,当同时满足8 h平均气温高于30.9 ℃、最高气温高于32.7 ℃、平均相对湿度低于42.1%、平均总辐射辐照度高于505.8 W·m^-2时,出现O₃污染的概率达84%;(4)气象因子不是O₃小时质量浓度快速增长的充分条件。

关键词： 臭氧; 污染加剧; 气象因子; 浓度小时增量

Abstract

Based on hourly meteorological and environmental monitoring data in Cangzhou of Hebei Province from 2014 to 2020, this paper analyzed the aggravation of ozone (O₃) pollution and its relationship with meteorological factors. The results are as follows: (1) The pollution of O₃ in Cangzhou had been increasing and O₃ had become the primary pollutant. The pollution of O₃ concentrated from May to September, and the diurnal variation of O₃ mass concentration showed single peak and single valley type, and the maximum concentration occurred around 16:00 BST. (2) During the period of O₃-8 h maximum value from May to September, the average temperature, maximum temperature, relative humidity and total radiation irradiance were strongly correlated with the O₃ mass concentration, while the correlation between station atmospheric pressure, water vapor pressure, mean wind speed and the O₃ mass concentration didn’t pass the significance test. (3) During the period of O₃-8 h maximum value from May to September, when the average temperature of 8 h was above 30.9 ℃, the maximum temperature of 8 h was above 32.7 ℃, the average relative humidity of 8 h was below 42.1% and the average total radiation irradiance of 8 h was above 505.8 W·m^-2, the probability pollution of O₃ was up to 84%. (4) Meteorological factors were not sufficient conditions for rapid increase of O₃ hourly mass concentration.

Keywords： ozone; pollution aggravation; meteorological factors; concentration increment per hour

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本文引用格式

熊险平, 沈瑞珊, 索春男, 李二杰, 张唯. 河北沧州市臭氧质量浓度与气象因子的关系分析[J]. 干旱气象, 2022, 40(1): 108-113 DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2022)-01-0108

XIONG Xianping, SHEN Ruishan, SUO Chunnan, LI Erjie, ZHANG Wei. Analysis of relationship between ozone mass concentration and meteorological factors in Cangzhou of Hebei Province[J]. Journal of Arid Meteorology, 2022, 40(1): 108-113 DOI:10.11755/j.issn.1006-7639(2022)-01-0108

引言

臭氧(O₃)是大气的重要微量成分,尽管O₃在大气中的含量很少,但它对人类和地表生物的生存却极为重要,在大气环流和地球气候形成中起着非常重要的作用,约有90%的O₃集中在15~45 km的平流层大气中,10%左右分布在对流层大气中^[1]。O₃对太阳紫外辐射的吸收是平流层的主要热源,但地表附近的O₃也是一种重要的污染气体,给人类健康和植物生长,甚至生态环境造成严重威胁^[2,3]。

近年来,夏季O₃污染已成为城市大气污染的一个突出问题,而且随着社会经济的快速发展,工业化、城镇化进程加快,我国O₃污染呈加剧态势^[4],引起社会公众的广泛关注。近年来很多研究针对O₃污染特征^[5,6,7]、生成机制^[8]、源追踪^[9]、浓度预测^[10,11]、管控评估^[12]等方面做了大量分析,研究结论为O₃污染治理提供了科学参考。研究表明对流层O₃来源主要是平流层注入^[13,14]和对流层大气中发生的光化学反应^[15],而光化学反应主要由NO_x、VOCs、CO等O₃前体物在合适的气象条件及太阳辐射作用下发生^[16,17]。平均气温、最高气温、相对湿度、本站气压、水汽压、风速、降水量、太阳辐射(日照时数)等气象要素与O₃质量浓度有较好的相关关系^{[5,6,7,8,9,10,11]},当O₃污染发生时,通常对应温度高、湿度低、风力弱、日照时间长的气象条件^[18,19]。

沧州地处京津冀区域,属于生态环境部确定的“2+26”大气污染传输通道城市之一^①(① 京津冀及周边地区2017年大气污染防治工作方案. 2017)。近年来,沧州O₃污染态势越来越严峻^[20],已成为继PM_2.5后困扰沧州空气质量改善和达标管理的重要污染物,因此有必要对沧州O₃污染现状及成因进行细致分析。本文利用河北沧州逐小时气象与环境监测数据,重点分析近年来沧州市O₃污染特征及其与气象因子的关系,以期为O₃污染防治提供一定科学依据。

1 资料与方法

环境监测数据为河北沧州市环境监测站3个国控点2014—2020年PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO、O₃逐小时质量浓度数据,分别为电视转播站、环保局、沧县城建局(图1),数据完整率为94.7%,各污染物小时质量浓度值均为3站同时次的平均值;气象数据为沧州市国家气象站同期的气温、降水、风、相对湿度、本站气压、太阳辐射等逐时观测数据。依据环境空气质量标准(GB3095—2012)^[21],污染物日质量浓度为00:00—24:00 24个整点时次的算术平均值(当逐时数据有缺失或错误时,将其剔除,以每日实际观测时次计算),其中O₃日最大8 h平均质量浓度表征日O₃质量浓度,当日O₃质量浓度大于160 μg·m^-3时定义为O₃污染日。

图1

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图1 沧州市国控环境监测站和国家气象观测站分布

Fig.1 The distribution of national environmental monitoring sites and national meteorological observation station in Cangzhou

O₃质量浓度的小时变化计算公式为:

(1)

△ C_{i} = C_{i} - C_{i - 1}

式中:△C_i(μg·m^-3)为i时刻O₃质量浓度小时变化;C_i、C_i_-1(μg·m^-3)分别为i时刻和i-1时刻O₃质量浓度。

2 结果分析

2.1 沧州空气质量及臭氧污染现状

图2为2014—2020年河北沧州不同污染物年平均质量浓度变化。可以看出,PM_2.5、PM₁₀和CO年平均质量浓度基本为逐年下降趋势,最大值均出现在2014年,分别为88.4、142.3、1304.7 μg·m^-3,最小值均出现在2020年,分别为47.3、82.7、709.6 μg·m^-3;NO₂质量浓度总体呈下降趋势,但下降速率较慢,其中2014年最大(41.1 μg·m^-3),2017年最小(30.9 μg·m^-3);SO₂质量浓度在2016年以前呈上升趋势,之后为明显下降趋势;O₃质量浓度总体呈上升趋势,在2019—2020年略有回落,2018年O₃质量浓度最大(114.4 μg·m^-3),2015年最小(93.1 μg·m^-3)。综上所述,近年来随着大气污染防治行动计划的深入实施,沧州PM_2.5、PM₁₀、SO₂、NO₂、CO 5种污染物质量浓度均得到很好的控制,但O₃质量浓度总体不降反升,说明O₃污染有加剧趋势。

图2

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图2 2014—2020年河北沧州不同污染物年平均质量浓度变化

Fig.2 Annual average mass concentration of different pollutants in Cangzhou of Hebei Province from 2014 to 2020

从每日首要污染物统计(表略)来看,沧州首要污染物主要为PM_2.5、O₃和PM₁₀,占比分别为38.5%、34.7%和21.7%,O₃污染日数略少于PM_2.5,但从PM_2.5和O₃作为首要污染物的污染日数年际变化(图3)来看,2018年以后O₃污染日数明显多于PM_2.5,且二者污染日数差距呈加大趋势。从O₃对空气质量综合指数的贡献(表略)来看,2014—2020年O₃的贡献呈逐年增长趋势,2020年达到最高(15.3%)。从2014—2020年沧州O₃污染日数年际变化(图4)来看,2014年以来,沧州O₃污染日数总体呈增长趋势,虽然2019—2020年O₃污染日数有所减少,但其占总污染日数的比例仍然增加,2020年达52.2%。综上所述,相对于其他污染物,沧州O₃污染呈明显加剧态势,且已经超越PM_2.5污染成为当前沧州首要污染物。

图3

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图3 2014—2020年河北沧州PM_2.5、O₃作为首要污染物的污染日数年际变化

Fig.3 The inter-annual variation of pollution days of PM_2.5 and O₃ as primary pollutant in Cangzhou of Hebei Province from 2014 to 2020

图4

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图4 2014—2020年河北沧州O₃污染日数及其占总污染日数的比例

Fig.4 The O₃ pollution days and its proportion in total pollution days in Cangzhou of Hebei Province from 2014 to 2020

2.2 臭氧污染月际变化

图5为2014—2020年沧州O₃污染日数及其质量浓度的月际变化。可以看出,2—10月沧州均有O₃污染发生,但主要集中在5—9月,该时段O₃污染日占全年90%,其中6月污染日最多,达123 d(占28.5%)。沧州O₃质量浓度月际变化趋势与污染日数基本一致,同样在5—9月较高,其中6月最高(177 μg·m^-3)。从O₃对空气质量综合指数的逐月贡献(表略)来看,5—9月O₃对空气质量综合指数的贡献都在15%以上,其中6月最大(23.3%)。综上所述,沧州O₃污染主要集中在5—9月,若同一年度内,地方政府对大气污染防治力度没有大的变化,那么造成O₃污染月际变化特征的原因主要在于气象因子,因此在分析气象因子对O₃污染的影响时,需集中关注5—9月的气象要素变化。

图5

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图5 2014—2020年河北沧州O₃污染日数及其质量浓度月际变化

Fig.5 The monthly variation of O₃ pollution days and O₃ mass concentration in Cangzhou of Hebei Province from 2014 to 2020

2.3 臭氧质量浓度日变化

图6为2014—2020年5—9月沧州O₃质量浓度逐时变化。可以看出,沧州O₃质量浓度的逐时变化呈明显单峰单谷型,06:00(北京时,下同)O₃质量浓度最低(49.6 μg·m^-3),之后O₃质量浓度迅速增大,最大增幅位于11:00前后(22 μg·m^-3h^-1),之后增幅减小,16:00前后O₃质量浓度达到最大(155.0 μg·m^-3),16:00以后O₃质量浓度逐渐下降。O₃日最大8 h平均质量浓度所处时段多集中在午后时段,这种分布规律与人类生产生活、光化学反应强度变化和气象要素日变化等密切相关^[22]。鉴于此,研究O₃污染时,应集中关注5—9月O₃日最大8 h平均质量浓度所处时段的气象数据,以突出气象因子对O₃污染加剧的影响。

图6

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图6 2014—2020年5—9月河北沧州O₃质量浓度逐时变化

Fig.6 The hourly variation of O₃ mass concentration in Cangzhou of Hebei Province from May to September during 2014-2020

2.4 气象因子与臭氧质量浓度的关系

2.4.1 不同统计时段的相关性对比分析

结合前文分析,针对不同统计时段讨论平均气温、最高气温、平均相对湿度、平均本站气压、平均水汽压、平均风速、降水量、总辐射辐照度等气象要素与O₃质量浓度的相关性,分别为全年全时段(全时段指气象要素日平均为00:00—24:00 24个整点时次算术平均值)、5—9月全时段、5—9月O₃日最大8 h平均质量浓度所处时段(简称“O₃-8 h时段”,指气象要素日平均为O₃-8 h时段的8个整点时次算术平均值),分析结果见表1。可以看出,当统计时段为全年全时段时,除了降水量,其他气象因子与日O₃质量浓度的相关系数均通过α=0.01的显著性检验,其中日O₃质量浓度与最高气温的相关系数达0.722,这与已有研究结论基本一致^[5,10,23]。当统计时段为5—9月全时段时,平均气温、最高气温、本站气压、水汽压、总辐射辐照度与日O₃质量浓度的相关性均明显下降,其中日O₃质量浓度与水汽压的相关系数未通过显著性检验,可能原因一方面是这些气象要素自身的变化会导致其与日O₃质量浓度相关性的过高估计,如本站气压,另一方面是个别气象要素与日O₃质量浓度相关性的物理意义并不强,或为伪相关关系,如水汽压;平均相对湿度与日O₃质量浓度的相关性增强。当统计时段为5—9月O₃-8 h时段时,与5—9月全时段相比,平均气温、最高气温、平均相对湿度、总辐射辐照度与日O₃质量浓度的相关性明显增强,说明集中关注O₃污染易出现时段的气象数据,可以更有效地分析气象因子对O₃污染加剧的影响。

表1 2014—2020年沧州不同统计时段气象因子与日O₃质量浓度的相关系数

Tab.1 Correlation coefficients between daily O₃ mass concentration and meteorological factors under different statistical periods in Cangzhou of Hebei Province from 2014 to 2020

气象要素	全年全时段	5—9月全时段	5—9月 O₃-8 h时段
平均气温	0.700^*	0.375^*	0.597^*
最高气温	0.722^*	0.479^*	0.587^*
平均相对湿度	-0.150^*	-0.342^*	-0.428^*
平均本站气压	-0.623^*	-0.204^*	0.052
平均水汽压	0.509^*	0.047	-0.055
平均风速	0.216^*	0.109^*	0.067
降水量	-0.020	-0.215^*	-0.184^*
总辐射辐照度	0.561^*	0.377^*	0.423^*

注:*表示通过α=0.01的显著性检验。

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有关风速对O₃质量浓度影响的研究结论不一致,主要观点有4种:(1)较大风速有利于O₃传输至本地^[24];(2)较大风速会导致湍流加大,使高空O₃下传至地面^[25];(3)较大风速可使O₃前体物浓度降低,降低光化学反应对O₃的消耗^[26];(4)较大风速可使O₃得到清除^[27],导致O₃质量浓度与风速呈反相关。可见风速与O₃质量浓度的关系比较复杂,这可能也是沧州地区风速与日O₃质量浓度相关性不强的原因。综上所述,选取平均气温、最高气温、平均相对湿度和总辐射辐照度作为相关气象要素(简称“相关气象要素”),分析其与O₃质量浓度的关系。

2.4.2 臭氧质量浓度与相关气象要素的日变化

图7为2014—2020年5—9月沧州O₃质量浓度与相关气象要素的逐时变化。可以看出,平均气温、最高气温均呈单峰单谷型变化,与O₃质量浓度分布基本一致,平均气温、最高气温的最大值均出现在15:00,较O₃质量浓度峰值提前约1 h;总辐射辐照度呈单峰型变化,自06:00开始迅速升高,12:00达到最大(730.3 W·m^-2),较O₃质量浓度峰值提前3~4 h,生成O₃的光化学反应需要太阳辐射参与,且太阳辐射强度越强,光化学反应越剧烈^[15],但光化学反应生成O₃并累积需要一定时间,这可能是O₃质量浓度峰值较太阳辐射峰值滞后较多的原因;平均相对湿度与O₃质量浓度分布呈反位相,平均相对湿度最小值也出现在15:00。

图7

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图7 2014—2020年5—9月河北沧州O₃质量浓度和相关气象要素逐时变化

Fig.7 The hourly variation of O₃ mass concentration and associated meteorological elements in Cangzhou of Hebei Province from May to September during 2014-2020

2.4.3 臭氧污染日气象数据分析

表2为2014—2020年5—9月沧州O₃污染日同时段(O₃-8 h时段)相关气象要素统计值。可以看出,当日O₃质量浓度超过160 μg·m^-3时,一般平均气温在25.9~35.5 ℃、最高气温在27.7~37.4 ℃、平均相对湿度在22.5%~64.1%、总辐射辐照度在315.0~730.5 W·m^-2。以中位数为基点进行统计发现,当8 h平均气温高于30.9 ℃时出现O₃污染的概率为64.7%;当8 h最高气温高于32.7 ℃时出现O₃污染的概率为64.3%;当8 h平均相对湿度低于42.1%时出现O₃污染的概率为53.9%;当8 h平均总辐射辐照度高于505.8 W·m^-2时出现O₃污染的概率为49.9%;当同时满足8 h平均气温、最高气温、平均相对湿度、平均总辐射辐照度中位数条件时,出现O₃污染概率达84%。实际上相关气象要素常会互相联动变化,因此在讨论气象因子对O₃污染影响时,应选择多种要素进行综合分析,以提高O₃污染预警的准确率。

表2 2014—2020年5—9月河北沧州O₃污染日同时段相关气象要素统计

Tab.2 The statistics of associated meteorological factors at the same period of O₃ pollution days in Cangzhou of Hebei Province from May to September during 2014-2020

统计项目	8 h 平均气温/ ℃	8 h 最高气温/ ℃	8 h平均相对湿度/ %	8 h平均总辐射辐照度/ (W·m^-2)
平均数	30.9	32.7	43.0	508.9
中位数	30.9	32.7	42.1	505.8
第5个百分位数	25.9	27.7	22.5	315.0
第95个百分位数	35.5	37.4	64.1	730.5

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2.4.4 气象要素小时变量分析

将O₃质量浓度小时增量大于30 μg·m^-3定义为O₃质量浓度快速增长。对2014—2020年5—9月沧州O₃质量浓度小时变量进行统计得到有效数据23 754个,其中O₃质量浓度快速增长次数占4.2%。分析每日逐小时O₃质量浓度快速增长的次数(表略)可以发现,O₃快速增长在每日各时段均有出现,其中83%出现在09:00—13:00,最集中时段在10:00—11:00(48%)。对相关气象要素小时变量(表3)进行分析可以看到,当O₃质量浓度快速增长时,多出现气温上升、相对湿度下降以及总辐射辐照度增强的现象,当同时满足表3中相关气象要素中位数条件时,出现O₃质量浓度快速增长的概率仅为16%,说明气象因子并非O₃质量浓度快速增长的充分条件,O₃质量浓度的快速增长可能还需综合考虑人类活动、O₃前体物累积、光化学生成O₃滞后等多种因素的影响。

表3 2014—2020年5—9月河北沧州O₃质量浓度快速增长时段相关气象要素小时变量统计

Tab.3 The hourly variable statistics of associated meteorological factors in the period of O₃ mass concentration rapid growth in Cangzhou of Hebei Province from May to September during 2014-2020

统计项目	平均气温/ (℃·h^-1)	最高气温/ (℃·h^-1)	平均相对湿度/ (%·h^-1)	总辐射辐照度/ (W·m^-2·h^-1)
平均数	1.3	1.4	-5.5	72.0
中位数	1.4	1.4	-5.0	88.0
第5个百分位数	-0.4	-0.3	-15.0	-283.0
第95个百分位数	2.7	2.8	2.0	358.0

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3 结论与讨论

(1)2014—2020年,沧州市O₃年平均质量浓度、O₃污染日数及其占总污染日数比例、O₃对空气质量综合指数贡献均呈逐年上升趋势,O₃已成为沧州首要污染物。

(2)沧州O₃污染集中在5—9月,且6月最多;O₃质量浓度日变化呈单峰单谷型,最大值出现在16:00前后。

(3)5—9月O₃日最大8 h平均质量浓度所处时段,平均气温、最高气温、相对湿度、总辐射辐照度与O₃质量浓度的相关性较强,本站气压、水汽压和平均风速与O₃质量浓度的相关性未通过显著性检验。

(4)5—9月O₃日最大8 h平均质量浓度所处时段,当同时满足8 h平均气温高于30.9 ℃、最高气温高于32.7 ℃、平均相对湿度低于42.1%、平均总辐射辐照度高于505.8 W·m^-2时,出现O₃污染的概率达84%。气象因子不是O₃小时质量浓度快速增长的充分条件。

针对当前O₃污染加剧态势,各级政府均高度重视,不断加大了大气污染综合治理力度,特别对VOCs、NO_x等O₃前体物排放实施了更强力的控制^[28],以达到减轻O₃污染的目的,可以预见,以后同样的气象条件,可能造成的O₃污染发生概率、对O₃质量浓度增量贡献等,都将随着O₃治理措施推进程度而相应改变,气象因子与O₃污染的关系表现为一个动态进程,因此以后需根据最新实况数据不断对研究结论进行修订,特别在O₃质量浓度预测方面,需对所选气象要素阈值进行动态更新。

参考文献

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被引期刊影响因子

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