臭氧（O₃）是一种具有强氧化性的污染物，大约90%的O₃位于平流层，而10%则分布于对流层（盛裴轩等，2008）。对流层O₃主要由人为排放和自然排放的挥发性有机物、一氧化碳和氮氧化合物等前体物，在光照条件下经过一系列复杂的链式光化学反应生成（符传博和周航，2021）。近地层O₃质量浓度升高会对生态系统、人类健康、作物产量等产生不利影响（郭禹慧，2021）。近年来，随着我国实施大气污染防治相关政策，空气质量得到改善，细颗粒物PM_2.5质量浓度明显下降，而近地层O₃质量浓度却逐年升高，臭氧污染事件频发（刘楚薇等，2020）。对O₃污染的形成、分布特征、影响因素、传输路径等方面有很多研究（严晓瑜等，2020；杨婧等，2021；荆琦等，2023），尤其针对近地面O₃污染与气象条件的关系（步巧利等，2022；熊险平等，2022；黄蕾等，2023）。研究表明，气象要素的垂直分布对近地面O₃污染的形成、发展、维持、消散等过程影响很大（Liu et al.，2010；修天阳等，2013）。目前，主要通过系留气艇（袁建昭等，2018）、无人机（Chen et al.，2019）、臭氧激光雷达（Wang et al.，2021）及高空气球臭氧探空仪（Zhang et al.，2021）等进行臭氧垂直分布的研究。张金谱等（2023）利用高塔与激光雷达O₃观测数据的融合分析可知，白天的O₃生成和扩散基本均在边界层以内进行，夜间普遍存在O₃残留问题。王伟月等（2023）对淮北市激光雷达探测数据分析显示，温度、风速、风向以及区域输送对臭氧浓度的垂直结构演变有显著影响。因此，在臭氧污染过程中利用实测数据对臭氧质量浓度及气象要素垂直变化的研究十分重要。

冯浩鹏等（2023）利用再分析资料对四川3次臭氧污染过程中O₃质量浓度垂直变化时空差异进行了分析，发现O₃质量浓度在垂直方向呈先增后减的特征，在900~850 hPa达到极值；对流层O₃集中在500 hPa甚至700 hPa以下，且随着O₃质量浓度量等级的增加，垂直向上的扩散更加明显。相比之下，虽然河北南部是臭氧污染频发地，已有陆倩等（2019）和杨允凌等（2020）针对城市近地面臭氧污染过程及其相关气象条件进行了深入探讨，但关于臭氧与气象要素的垂直分布研究尚显不足，再分析数据的应用也十分有限。因此，本文选取河北南部2017、2019、2022年3次区域性O₃污染事件，利用O₃监测数据及再分析资料，对3次事件期间O₃的垂直分布差异及气象成因进行分析，以期为河北南部O₃污染的精细化治理和防控提供科学决策参考。

本文所用O₃再分析资料来自欧洲中期天气预报中心（European Centre for Medium-Range Weather Forecasts，ECMWF）EAC4数据集，EAC4是基于模型数据与观测数据，经数据同化得到的第四代ECMWF全球大气成分再分析数据集（Hough et al.，2021），水平分辨率为0.75°×0.75°，垂直范围为1 000~100 hPa，时间分辨率为3 h；气象再分析资料采用ERA5数据集，水平分辨率为0.25°×0.25°，垂直范围和时间分辨率选取与EAC4相同。对ERA5和EAC4数据进行水平分辨率匹配处理，然后进行区域（114.25°E—116.5°E，36.5°N—38.75°N）平均。研究时间为2017年5月26—30日、2019年6月13—17日、2022年6月15—19日，本文所用时间均为北京时。

环境观测数据为2017—2022年河北南部石家庄、衡水、邢台、邯郸4市O₃逐时及日最大8 h滑动平均质量浓度，来源于空气质量在线检测分析平台（https://www.aqistudy.cn/）。《环境空气质量标准》（中国环境科学研究院和中国环境监测总站，2016）规定：O₃日最大8 h滑动平均值（MDA8 O₃）的二级质量浓度限值为160 μg·m^-3。《环境空气质量指数（AQI）技术规定》（试行）（中国环境监测总站等，2012）规定：当160 μg·m^-3<MDA8 O₃≤215 μg·m^-3、215 μg·m^-3<MDA8 O₃≤265 μg·m^-3、MDA8 O₃>265 μg·m^-3时分别为轻度污染、中度污染、重度污染。按照上述规定，同一个自然日，以4市中有2市达重度污染为区域性重污染，从2017—2022年筛选出3次区域性臭氧重污染天气事件，分别为2017年5月28日（简称“个例1”）、2019年6月15日（简称“个例2”）及2022年6月17日（简称“个例3”）（表1）。3次臭氧重污染事件均发生在高温低湿的春末夏初，其中个例1发生时间（5月下旬）最早，有4市达到重度污染，区域O₃平均质量浓度最大；个例2和个例3均发生在6月下旬，个例3有3市达到重度污染，个例2最弱，有2市达重度污染。为分析重污染发生、发展及演变特征，将重污染当日前后各延展2 d（共5 d）进行研究。

河北南部3次臭氧重污染事件期间，区域平均O₃质量浓度随高度增加均呈先增加后减小再增加的S状分布特征（图1）。850 hPa以下O₃质量浓度随高度快速增加，峰值出现在900 hPa；850~300 hPa O₃质量浓度随高度减小，700 hPa以下O₃质量浓度均为个例1<个例2<个例3；700~300 hPa个例1和个例3的O₃质量浓度相近，个例2最大；300~250 hPa又呈现不同的特征，个例1和个例2的O₃质量浓度转为增加，而个例3的O₃质量浓度继续减小；250 hPa以上受平流层O₃影响，O₃质量浓度均呈增加趋势，其中个例3增加快于个例1和个例2。Zhang等（2021）、冯浩鹏等（2023）认为珠三角地区、四川盆地也有类似的分布特征，不同的是四川盆地200 hPa以上受平流层O₃的影响，而河北南部受平流层O₃影响的高度（300~250 hPa）略低。

图2为3次臭氧重度污染期间区域平均O₃质量浓度的时间-高度剖面。可以看出，对于个例1，2017年5月30日前500~200 hPa附近O₃质量浓度均较小，最小值出现在28—29日的200~300 hPa，因而重污染日（5月28日）主要是O₃由近地面生成进而垂直向上扩散导致；个例2，2019年6月13日300 hPa以上O₃质量浓度明显偏大，14日500 hPa附近O₃质量浓度增大，说明有高层O₃向下扩散，重污染日（6月15日）是由近地面生成的O₃垂直向上扩散和高层O₃向下扩散共同导致，16—17日300 hPa以上O₃质量浓度较小，500 hPa附近O₃质量浓度仍较大，说明O₃在500 hPa以下有垂直交换；个例3，在2022年6月15—19日200 hPa以上O₃质量浓度较大，300 hPa附近较小，重污染日（6月17日）白天近地面出现较高的O₃质量浓度主要由近地面生成的O₃垂直向上扩散造成。

综合分析3次臭氧污染事件，发现除个别时段外一般700 hPa以下O₃质量浓度较高，近地面到850 hPa白天段O₃质量浓度最大，850 hPa以上逐渐降低，夜间段近地面O₃质量浓度降低，地面以上的边界层仍较高，有明显的滞后性，说明边界层存在O₃残留。3次臭氧重污染出现的原因不同，个例1和个例3 O₃由近地面生成进而垂直向上扩散，个例2是由近地面生成的O₃向上扩散和高层O₃向下扩散共同导致。

选取950 hPa（代表边界层）、900 hPa（代表低层）、700 hPa（代表中层）作为特征层分析O₃质量浓度变化（图3）。可以看出，950 hPa及900 hPa高度层O₃质量浓度有明显的日变化特征，700 hPa日变化不明显。污染期间，950 hPa与900 hPa的O₃质量浓度白天峰值相差很小，原因可能是白天O₃在近地面生成后垂直向上扩散，导致700 hPa以下O₃质量浓度相差不大；而夜间随着温度下降、O₃的干沉降、NO的滴定效应等作用，地面O₃质量浓度减小，地面以上却无消耗O₃的各种复杂化学过程，O₃质量浓度仍维持较高，因而夜间谷值相差较大。夜间残留层较高质量浓度的O₃，在次日又通过垂直混合作用向下扩散，增加了地面O₃质量浓度（Morris et al.，2010）。

个例1重污染日前后白天950 hPa和900 hPa O₃质量浓度峰值均达240 μg·m^-3以上，夜间谷值为130 μg·m^-3，700 hPa高度层O₃质量浓度为130~200 μg·m^-3；个例2重污染日前后白天950 hPa和900 hPa O₃质量浓度峰值也达220 μg·m^-3以上，夜间谷值为110 μg·m^-3，700 hPa高度层O₃质量浓度为130~210 μg·m^-3；个例3重污染日前后白天950 hPa和900 hPa O₃质量浓度峰值均达290 μg·m^-3以上，夜间谷值为130 μg·m^-3，700 hPa高度层O₃质量浓度为130~220 μg·m^-3。由此说明个例3整体比个例1和个例2污染重。

位涡（Potentia1 Vorticity，PV）是综合反映大气动力学、热力学性质的物理量。中纬度地区以PV值等于2×10^-6 m²·K·s^-1·kg^-1视为对流层顶，PV值大于2×10^-6 m²·K·s^-1·kg^-1表示平流层空气（Staehelin et al.，2001）。由3次臭氧重污染事件期间位涡的时间-高度剖面（图4）可见，个例1在2017年5月26—29日对流层顶约为200 hPa，在重污染日（28日）白天PV值等于0.5×10^-6 m²·K·s^-1·kg^-1的等值线下探至400 hPa附近，30日对流层顶下降至250 hPa，PV值等于0.5×10^-6 m²·K·s^-1·kg^-1的等值线下探至700 hPa附近，与图2中O₃质量浓度舌状下探对应。个例2对流层顶多次下降至300 hPa附近，PV值等于0.5×10^-6 m²·K·s^-1·kg^-1的等值线也多次下探至600 hPa附近，尤其是2019年6月14日，与图2中O₃质量浓度大值下探吻合。个例3对流层顶在200 hPa附近，2022年6月15日有白天升高、夜间降低的日变化，16日以后日变化减小，PV值等于0.5×10^-6 m²·K·s^-1·kg^-1的等值线多次下探到500 hPa附近。平流层和对流层之间质量、能量和物质（化学成分）收支的重要特征过程之一是平流层臭氧侵入（杨健和吕达仁，2003）。PV一般在平流层为高值，平流层到对流层逐渐减小，对流层为低值，当PV结构被破坏，平流层O₃进入对流层，因此，利用这种相关性可辅助判断平流层臭氧侵入（Olsen and Stanford，2001；Olsen，2002）。图4显示，3次臭氧污染事件均有平流层O₃侵入，个例1在2017年5月28日有平流层O₃侵入，但侵入高度较高，29—30日虽有平流层O₃深度侵入，但对重污染日贡献较小；个例2平流层O₃侵入高度更低，对重污染日贡献更大；个例3平流层O₃侵入高度较高，对重污染日贡献较小。

在对流层中低层，温度是影响O₃生成的重要因素。分析河北南部3次O₃重污染事件期间700、900、950 hPa高度层温度随时间的变化（图5），结合图3发现，950、900 hPa的O₃质量浓度与温度日变化基本一致，O₃质量浓度峰值与温度峰值出现时间比较吻合，但有一定的滞后性，由于气温越高，光化学反应强度越大，但光化学反应生成O₃并累积需要一定时间，这可能是O₃质量浓度峰值较温度峰值滞后的原因。低层950 hPa温度日变化幅度最大，900 hPa温度日变化幅度相对较小，而700 hPa温度日变化趋势不明显，这与O₃质量浓度在不同高度层的日变化相似。对比3次O₃重污染事件，个例3不同高度层平均温度均最高，个例1次之，个例2最低。个例1各高度层温度变化呈先升后降趋势，温度最高值出现在重污染日前一日，重污染日各层温度为次高值；个例2因重污染日后一日出现降水，各高度层温度都表现出先升后降再升趋势，重污染日除700 hPa温度为最高值外，其他各层温度也为次高值；个例3各高度层温度的变化也呈先升后降趋势，950 hPa和900 hPa温度最高值均出现在重污染日后一日，重污染日700 hPa温度为最高值，其他两层虽然为第三高，但与次高值接近，也处于较高水平。

分析河北南部3次臭氧重污染事件期间相对湿度（图6）与O₃质量浓度随时间变化（图2）可知，个例1在2017年5月26—28日高低层相对湿度都小于50%，天气晴好，气温升高，O₃质量浓度也逐渐上升，重污染日（28日）达到顶峰，29—30日500 hPa以上相对湿度明显增加到70%以上，低层相对湿度也略有加大，造成天空高云增多，温度下降，进而O₃质量浓度降低；个例2中2019年6月13日中高层相对湿度较大，14日明显减小到40%以下，气温上升，O₃质量浓度随之明显增加，15日高层相对湿度自上而下增加到60%以上，中低层为50%左右，致使温度略有下降，但14日夜间残留层较高质量浓度O₃通过垂直混合作用向下传输，加大了地面O₃质量浓度，仍形成重污染，16日低层相对湿度增加，部分地区出现降水，温度明显下降，加上降水的清除作用，O₃质量浓度迅速下降；个例3近地层相对湿度整体大于前2次个例，2022年6月15日夜间到16日700~500 hPa湿度增大到60%~80%，但低层相对湿度较小，O₃质量浓度还是呈增加趋势，重污染日（17日）高低层相对湿度均减小到60%以下，温度有所升高，有利于光化学作用生成O₃，其质量浓度较高，18—19日相对湿度继续减小，温度升高，O₃质量浓度维持较高水平。

3次臭氧重污染天气事件中，近地面到925 hPa相对湿度日变化比较明显，白天小于夜间，与O₃质量浓度的日变化呈负相关，这是因为相对湿度的增加有利于臭氧的湿清除。近地面相对湿度一般在午后17：00左右最小，此后逐渐增大，到早晨08：00前后达峰值，900~850 hPa相对湿度峰（谷）值与近地面相比均有一定的滞后性。重污染日中低层相对湿度为30%~60%，个例1最小，个例2和个例3差别不大，相对湿度越小相应的O₃质量浓度越高。

垂直运动提供了高低层臭氧输送扩散的可能性，也对大气层结的发展变化产生影响（潘巧英等，2023）。分析3次臭氧污染事件垂直速度（图6）及平均风场、散度场的时间-高度剖面（图7）可见，个例1对流层800~700 hPa为偏西气流，风速较小，2017年5月26—28日850 hPa以下为偏南气流，低层暖平流使得近地面气温逐步升高，近地面有弱辐合上升运动，850 hPa附近有辐散中心，伴有中低层下沉运动中心，天气晴好，有利于升温，光化学反应生成O₃的速率增大，O₃质量浓度随之升高，其中重污染日（28日）白天850 hPa以下为弱辐合，产生的上升运动伸展至700 hPa，O₃在低层堆积并向上扩散，对应图2显示高质量浓度O₃伸展至700 hPa；29日仍有辐合上升运动，950~900 hPa O₃质量浓度下降，但700 hPa O₃质量浓度有所升高，30日以辐散下沉为主，700 hPa O₃向下扩散，加之近地面光化学作用形成的O₃，近地面O₃质量浓度又升高。个例2对流层700 hPa以下风速均较小，形势静稳，2019年6月13—14日近地层白天段为弱辐散，夜间段为辐合，辐合大于辐散，扩散条件差，从高层到低层下沉运动逐渐增强，可能使对流层中高层O₃向低层输送，污染物在低层附近聚集，同时大范围下沉气流产生绝热增温，温度升高有利于光化学反应的发生，重污染日（15日）白天中低层辐合辐散均较弱，弱上升运动伸展至700 hPa以上，致使前夜残留层O₃及近地面光化学反应新产生的O₃不易扩散，中低层O₃质量浓度均有明显升高，夜间低层有强辐合中心，辐合上升产生降水，湿沉降使各层O₃质量浓度明显减小；16—17日以弱辐散下沉为主，垂直扩散条件较差。个例3在2022年6月15—16日700 hPa以上为明显西北风，天气晴好，700 hPa以下风场弱，16日有辐合区及上升运动，因而近地低层O₃扩散条件不利，辐合上升运动使中低层O₃质量浓度均有明显升高，重污染日（17日）低层辐散使得前期中低层高质量浓度O₃向下扩散，叠加近地面的光化学作用形成O₃，形成重污染；18—19日对流层中下层风速又有明显减弱，辐合辐散均在700 hPa以下，扩散条件更为不利，因而高质量浓度O₃长时间维持。

综合3次臭氧污染事件，发现大部分时段近地面夜间以辐合为主，辐合强度一般为-5.0×10^-5~-0.5×10^-5s^-1，辐合中心在950 hPa附近，利于低层产生上升运动，把地面高质量浓度O₃抬升到对流层低层，中低层上升运动越强，高质量浓度O₃伸展高度越高，两者对应较好，白天以辐散为主，辐散强度一般为0.2×10^-5~1.9×10^-5s^-1，夜间残留层较高质量浓度的O₃又通过垂直混合作用向下扩散，增加了地面O₃，也利于地面光化学作用形成O₃。整体上辐合强于辐散，进一步说明污染事件期间扩散条件较差。

综上所述，臭氧重污染期间，中低层风速较小，并以下沉气流为主，天气晴好，垂直扩散条件不利，随近地面温度升高，湿度减小，光化学反应有利，O₃质量浓度也随之增加，高温低湿更有利于O₃生成，O₃质量浓度峰值与温度峰值及湿度谷值出现时间比较吻合，但有一定的滞后性。当近地面气象条件不利于O₃扩散时，河北南部各市应实施精细化治理和防控，强化气象分析研判，准确把握空气质量和气象条件的变化趋势，提前发布应急管控措施，如果措施不能有效缓解污染趋势，建议采取临时停产、轮流停产、降低生产负荷、降低排放限值等源头控制方式，减少前体物排放，有效做好O₃污染过程应对。

本文利用环境监测数据和再分析资料，对2017、2019、2022年春末夏初发生在河北南部的3次O₃重度污染事件特征及其气象因素进行对比分析，得到如下具体结论。

（1）河北南部3次O₃重污染事件O₃质量浓度在垂直方向上的分布相似，随高度呈先增后减再增的S状分布，高质量浓度O₃多在700 hPa以下，不同高度层O₃质量浓度有明显的日变化特征，且随高度增加日变化特征逐渐减弱，近地面到850 hPa白天段O₃质量浓度最大，850 hPa以上O₃质量浓度逐渐降低，夜间段近地面O₃质量浓度降低，地面以上的边界层O₃质量浓度仍较高，边界层存在残留O₃。

（2）河北南部3次O₃污染事件均有平流层O₃侵入，个例1和个例3侵入高度较高，对重污染日贡献较小，个例2平流层O₃侵入高度更低。个例1和个例3近地面生成O₃进而垂直向上扩散，个例2由近地面生成O₃垂直向上扩散和高层O₃向下扩散共同导致。温度与O₃质量浓度的日变化为正相关，个例3的不同高度层温度最高，个例1次之，个例2各层最低；相对湿度与O₃质量浓度的日变化呈负相关，重污染日中低层相对湿度为30%~60%，个例1最小，湿度越小对应O₃质量浓度越高。

（3）中低层上升运动越强，O₃伸展高度越高，上升运动利于O₃向中层传输。近地面夜间以辐合上升运动为主，有利于将O₃抬升至对流层低层；白天以辐散下沉为主，残留层较高质量浓度O₃通过垂直扩散作用增加了地面O₃质量浓度，也利于地面光化学作用形成O₃。