引言
随着经济和城市化的迅速发展，大气污染物的排放种类和数量不断增加，大气污染范围逐渐扩大（邹长伟等，2017）。大气污染是指大气中污染物质量浓度达到有害程度，超出环境质量标准，对人和动植物造成危害的现象。大气颗粒物是大气污染物的主要类型，其中细颗粒物（PM2.5）因对空气质量、人类健康和气候变化影响而备受关注（陈仁杰等，2010；王振等，2020；武高峰等，2021；刘超等，2022）。大气污染物质量浓度的高低与多种因素相关，在一定区域空间里，地形因素既定，污染物排放相对稳定，气象条件则是影响大气污染物扩散和沉降的重要因素（缑晓辉等，2016；张新科等，2021；黄秋霞等，2023），如气压（蒋婷梅等，2015；缑晓辉等，2016）、风速（Xu et al.，2011；Li et al.，2014；屈丽玮等，2022）、降水（Samara and Tsitouridou，2000；Chen et al.，2017; Fu et al.， 2020; Liu et al.， 2020）、逆温（周文利等，2020）等，其中降水的清除作用对污染天气空气净化尤为重要（熊险平等，2021）。降水过程中机械碰撞是大气颗粒物最重要的清除机制（Chate et al.，2003；Chate and Pranesha，2004），其对空气中污染物起到清除和冲刷作用，从而有效缓解大气污染。研究表明，秋、冬季是大气污染高发期，其间降水相对偏少，降水对PM2.5的清除效果有限，当日降水量小于1 mm时，降水无法有效清除PM2.5，反而使PM2.5质量浓度升高，而当日降水量高于5 mm时，PM2.5质量浓度明显降低（于彩霞，2018；周国治和潘海婷，2020；何涛等，2021）。此外，连续降水对大气颗粒物的湿清除效果有所改善，降水持续3 d便可有效降低PM2.5质量浓度，但清除效果仍有限（武高峰等，2021）。当大气颗粒物直径小于2.2 µm时，短时强降水的清除效果好于长时间弱降水（Pranesha and Kamra，1997），而弱降水反而通过增加地面相对湿度为大气颗粒物的湿增长创造有利条件，进而导致污染物质量浓度升高（陈慧忠等，2021）。
四川盆地四面环山，地形闭塞，多静稳天气，常年风速较小且变化稳定，不利于污染物输送扩散，且境内江河纵横，水汽充沛，常年处于高湿环境下，导致污染天气频发。由于其特殊地形和气候条件，降水对污染物冲刷和清除作用尤为重要（曹杨等，2020a；蒋婉婷，2019）。2010年以来，一系列大气污染防治政策对四川PM2.5污染有一定改善，但目前四川仍然是中国PM2.5污染较严重的地区之一（Han et al.，2014），因此在经济和城市化迅速发展状况下，如何降低大气污染物浓度、改善空气质量仍备受高度关注。以往四川盆地降水对PM2.5清除作用研究大多聚焦在污染物时空分布特征和典型污染过程诊断分析（刘孟琴等，2017），以及降雨日和无降雨日PM2.5质量浓度对比分析和典型降水个例整体清除机制分析（杨柳，2018）等方面，缺乏对降水过程（强度、持续时间、发生时段）和降水前PM2.5初始浓度的考量。鉴于此，本文利用四川省站点小时降水量和PM2.5质量浓度观测资料，从降水过程发生时段、持续时间、降水强度以及降水前PM2.5初始质量浓度等方面，定量分析四川盆地不同区域城市降水过程对PM2.5的清除效果，以期为当地环境监测与预报以及大气污染防治提供一定参考。
1 资料与方法
1.1 资料
使用2016年1月1日至2021年12月31日四川盆地地面气象站逐小时降水量观测资料和城市空气质量监测站PM2.5逐小时质量浓度监测数据。四川盆地多个城市是我国中西部地区重要的经济中心，PM2.5质量浓度南部最高，其次是西部，东北部最低（刘培川等，2019）。因此，本研究选取不同区域的成都（西部）、乐山（西南部）、宜宾（南部）、绵阳（北部）和达州（东北部）作为代表城市进行分析与探讨。文中时间均为北京时。
1.2 方法
式中：C（%）为清除率，C>0为正清除过程，降水对颗粒物有清除作用，值越大清除作用越强，C<0为负清除过程，降水对颗粒物未起到清除作用；Cb（µg·m-3）为降水过程发生前3 h PM2.5平均质量浓度，若2次降水过程间隔时间少于3 h，则Cb取当次降水过程前无降水时段的平均质量浓度；Cp（µg·m-3）为降水过程期间PM2.5平均质量浓度。参照《环境空气质量指数（AQI）技术规定：HJ 633—2012》标准（中国环境监测总站等，2012），将Cb值按照0~35 µg·m-3、>35~75 µg·m-3、>75 µg·m-3划分为空气质量优、良和污染。
2 结果与分析
2.1 四川盆地PM2.5质量浓度与降水量时空分布
图1是2016—2021年四川盆地PM2.5质量浓度和降水量月际变化。可以看出，四川盆地PM2.5平均质量浓度呈“U”型月际分布，冬季是PM2.5污染事件高发时段，月均质量浓度超过80 µg·m-3，最高值出现在1月，而夏季PM2.5质量浓度较低，月均值在25 µg·m-3左右，与前人研究结果一致（于彩霞等，2018；陈婷和敖天其，2020）；PM2.5平均质量浓度与降水量存在较好的负相关，PM2.5质量浓度随降水量增加而降低，6—9月PM2.5质量浓度较低，对应的降水量较高，尤其7月降水峰值对应着PM2.5质量浓度谷值，而11月至次年2月降水量明显减少，对应时段的PM2.5质量浓度明显升高。
图1
图1
2016—2021年四川盆地PM2.5平均质量浓度和降水量月际变化
Fig.1
The monthly variations of mean mass concentration of PM2.5 and precipitation in Sichuan Basin during 2016-2021
考虑到四川盆地不同区域PM2.5质量浓度和降水量的差异，分别统计2016—2021年盆地不同区域代表城市PM2.5质量浓度和降水量日变化（图2）。可以看出，盆地各代表城市PM2.5平均质量浓度日变化存在一定差异，但总体呈“双峰双谷”型，PM2.5平均质量浓度在00：00—07：00呈下降趋势，08：00之后持续上升，11：00左右达到峰值；随后持续下降，至18：00再次降至谷值，之后再次持续上升，但成都和绵阳第1峰谷不明显，而绵阳、乐山傍晚谷值最低，达州早晨谷值最低[图2（a）]。结合降水量日变化[图2（b）]看出，成都和达州PM2.5平均质量浓度高（低）值期对应着降水量低（高）值期；宜宾和乐山12：00以前为降水高峰期，对应的PM2.5质量浓度持续降低，而18：00以后降水量、PM2.5质量浓度均持续升高，这可能是夜间边界层高度降低引起大气扩散能力下降，从而导致PM2.5质量浓度增加（陈婷和敖天其，2020）。相对于其他地区，绵阳降水量和PM2.5质量浓度日波动小，12：00之前降水平稳，PM2.5质量浓度无明显变化，下午和傍晚降水减少，PM2.5质量浓度亦有所下降。
图2
图2
2016—2021年四川盆地不同区域代表城市PM2.5平均质量浓度（a）和平均降水量（b）日变化
Fig.2
The diurnal variation of mean mass concentration of PM2.5 （a） and mean precipitation （b） in representative cities of different regions of Sichuan Basin during 2016-2021
另外，分别统计盆地各区域代表城市PM2.5年平均质量浓度（表略）发现，宜宾PM2.5质量浓度最高，其次是成都，两地区年均值都超过50 µg·m-3，再次是达州和乐山，绵阳最低约45 µg·m-3，盆地PM2.5年平均质量浓度超出了《环境空气质量标准：GB 3095—2012》（中国环境科学研究院和中国环境监测总站，2012）中二级标准限值（35 µg·m-3）。若只统计2016—2021年降水发生时的PM2.5质量浓度，则各区域年均值均下降至20 µg·m-3左右。可见，降水对四川盆地PM2.5质量浓度有一定影响。研究表明，PM2.5质量浓度与降水呈显著负相关，降水可明显洗刷空气中的细颗粒物（于彩霞等，2018）。为更深入了解降水过程对四川盆地PM2.5质量浓度的影响，下文将以清除率为指标从多方面分析降水过程对PM2.5的清除作用。
2.2 四川盆地不同PM2.5初始质量浓度下降水的清除作用
降水后PM2.5质量浓度变化不仅与降水强度有关，还与降水过程前PM2.5初始质量浓度密切相关（韩力慧等，2017；Sun et al.， 2019； Zhao et al.， 2020）。因此，分别统计盆地各区域代表城市不同PM2.5初始质量浓度下正清除过程个例占比（图3）。可以看出，随着PM2.5初始质量浓度升高，正清除过程个例占比增大，表明降水对高浓度的PM2.5清除效果更好。当空气质量为优时，约50%的个例降水后的PM2.5质量浓度降低，成都、宜宾、绵阳占比较达州和乐山略低；当空气质量为良时，正清除过程明显增加，尤其是乐山占比超过70%；当空气质量达到污染时，除绵阳外，其他城市降水后PM2.5质量浓度降低的个例显著增加，占比均超过70%，尤其乐山最高超过80%。
图3
图3
2016—2021年四川盆地各区域代表城市不同空气质量条件下正清除过程占比
Fig.3
The proportion of positive scavenging processes under different air qualities in representative cities of different regions of Sichuan Basin during 2016-2021
上述分析可见，降水后PM2.5质量浓度变化与降水强度和PM2.5初始质量浓度关系密切，因此综合两因素，分别对降水过程前PM2.5质量浓度为35~75 µg·m-3和高于75 µg·m-3且降水强度大于等于1 mm·h-1的情形做进一步分析。从图4（a）可知，当PM2.5初始质量浓度为35~75 µg·m-3时，四川盆地大部分降水个例表现为正清除过程，仅18%左右的个例降水过程后PM2.5质量浓度升高，且过程降水强度为1~2 mm·h-1，而当降水强度大于4 mm·h-1时负清除个例明显减少，当降水强度大于8 mm·h-1时，仅有4个个例降水后PM2.5质量浓度升高。从图4（b）可知，当PM2.5初始质量浓度高于75 µg·m-3（绵阳未出现PM2.5初始质量浓度高于75 µg·m-3，且降水强度大于1 mm·h-1的情形）时，降水对PM2.5的正清除效果明显好于初始浓度相对低的情况，超过90%的个例在降水过程后PM2.5质量浓度降低，仅宜宾降水强度约1 mm·h-1时出现1例负清除过程。
图4
图4
2016—2021年四川盆地各区域代表城市不同PM2.5初始质量浓度下清除率与降水强度的关系
（a）PM2.5初始质量浓度为35~75 µg·m-3，（b）PM2.5初始质量浓度高于75 µg·m-3
Fig.4
The relation of scavenging rate of rainfall processes with different precipitation intensities under different initial mass concentrations of PM2.5 in representative cities of different regions of Sichuan Basin during 2016-2021
（a） initial mass concentration of PM2.5 between 35 and 75 µg·m-3， （b） initial mass concentration of PM2.5 higher than 75 µg·m-3
统计清除率（表略）发现，在相对低的PM2.5初始质量浓度下，当降水强度为1~2 mm·h-1时，平均清除率为32.5%，随着降水强度增加，清除率明显增大，清除效果越好，当降水强度大于4 mm·h-1时，平均清除率为44.7%；在高的PM2.5初始质量浓度下，当降水强度为1~2 mm·h-1和大于4 mm·h-1时，平均清除率分别为40.7%和34.6%，清除率受降水强度影响不明显，说明当空气质量处于污染状态时，虽然降水对PM2.5有明显的清除作用，但一次降水过程的清除效果仍有限。另外还发现，在降水强度大于1 mm·h-1条件下降水过程持续时间亦对清除率有明显影响，当持续时间小于3 h时平均清除率在15.0%左右，当超过3 h时平均清除率超过30.0%。
2.3 四川盆地不同强度降水的清除作用
统计2016—2021年四川盆地降水过程的清除率发现，50%~60%的降水过程发生后PM2.5质量浓度较降水前有所降低，但仍然存在降水后PM2.5质量浓度升高的情况。鉴于此，将降水过程的降水强度按照小于1 mm·h-1、1~4 mm·h-1和大于4 mm·h-1分级，发现约80%降水过程的降水强度小于1 mm·h-1，约5%的降水强度大于4 mm·h-1，其他降水过程降水强度介于1~4 mm·h-1之间。因此，分别计算5个代表城市不同降水强度下的清除率，统计降水过程后PM2.5质量浓度降低的降水个例占比（表1）。可以看出，随着降水强度增加，四川盆地降水过程后PM2.5质量浓度降低的个例占比升高，降水正清除作用更明显。当降水强度小于1 mm·h-1时，盆地大部分地区约50%的个例降水后PM2.5质量浓度降低，为正清除过程，乐山占比稍高，接近60%，说明降水强度较弱时负清除过程占比仍较高，这可能是弱降水对细颗粒物的冲刷作用较弱，而湿度增加会引起细颗粒物“湿增长”，从而导致细颗粒物浓度增加（武高峰等，2021）；当降水强度介于1~4 mm·h-1时，正清除过程占比增大，尤其宜宾、达州和乐山达70%左右；当降水强度大于4 mm·h-1时，宜宾、达州和乐山大部分降水过程为正清除过程，负清除过程占比宜宾低于15%，达州和乐山降至20%左右。成都和绵阳降水过程后PM2.5质量浓度变化与降水强度关系相对较弱，随着降水强度增大正清除过程占比略微增加。
表1 2016—2021年四川盆地各区域代表城市不同降水强度下正清除过程占比
Tab.1
| 降水强度/（mm·h-1） | 成都 | 达州 | 乐山 | 绵阳 | 宜宾 |
|---|---|---|---|---|---|
| <1 | 49.5 | 55.8 | 57.6 | 52.7 | 54.7 |
| 1~4 | 58.9 | 69.6 | 70.8 | 56.5 | 71.4 |
| >4 | 58.1 | 72.6 | 81.5 | 63.5 | 88.6 |
筛选正、负清除过程个例，对应将清除率划分为0%~<10%、10%~<30%、30%~<50%、≥50%和>-10%~0%，>-30%~-10%，>-50%~-30%、≤-50%共4个等级，分别统计四川盆地不同降水强度下正、负清除过程各等级清除率的个例占比（表2）。从表2可知，就正清除过程而言，当降水强度小于1 mm·h-1时，清除率大多低于30%，清除率大于等于30%的个例占23.5%；当降水强度介于1~4 mm·h-1时，64.8%的个例清除率为10%~<50%，清除率高于50%的个例占比明显增加，说明降水增强对PM2.5的清除更有利；当降水强度大于4 mm·h-1时，53.3%的个例清除率为10%~<50%，清除率大于等于50%的个例占比增至34.2%。综上可见，随着降水强度增大，正清除过程占比增加，PM2.5质量浓度明显下降，清除效果越好。就负清除过程而言，尽管降水后PM2.5质量浓度升高，但上升程度有限，在不同降水强度下清除率大多介于-30%~0%之间，可见降水强度增加对负清除过程的清除率影响相对较小，当降水强度大于4 mm·h-1时清除率小于等于-50%的占比明显减少，不足4.0%。进一步分析发现，在降水强度大于4 mm·h-1的负清除过程中60%~90%的个例降水前PM2.5质量浓度较低（低于35 µg·m-3），说明降水强度对初始浓度较低的PM2.5正清除能力较弱，强降水过后大部分仍出现PM2.5质量浓度升高的情况。
表2 2016—2021年四川盆地不同降水强度下正、负清除过程不同清除率的个例占比
Tab.2
| 降水强度/（mm·h-1） | 正清除 个例 | 正清除率 | 负清除 个例 | 负清除率 | ||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 0~<10 | 10~<30 | 30~<50 | ≥50 | >-10~0 | >-30~-10 | >-50~-30 | ≤-50 | |||
| <1 | 3 386 | 33.9 | 42.5 | 16.6 | 6.9 | 2 882 | 40.2 | 39.5 | 11.2 | 9.1 |
| 1~4 | 702 | 16.5 | 39.6 | 25.2 | 18.7 | 365 | 31.9 | 40.2 | 14.8 | 13.1 |
| >4 | 226 | 12.4 | 30.2 | 23.1 | 34.2 | 78 | 39.2 | 43.1 | 13.7 | 3.9 |
2.4 四川盆地不同持续时间降水过程的清除作用
降水过程持续时间也是影响PM2.5质量浓度变化的重要因素。统计正（负）清除过程与降水持续时间的关系发现，正（负）清除过程中有60%~70%的个例降水持续时间小于3 h。表3统计了四川盆地各区域代表城市不同空气质量条件下正、负清除过程降水持续时间小于等于3 h和大于3 h的平均清除率。就负清除过程而言，在相同空气质量条件下降水持续时间的长短对清除率影响较小。就正清除过程而言，不同空气质量条件下持续时间超过3 h的降水平均清除率高于24.7%，最高可达39.7%，而持续时间小于等于3 h的降水平均清除率为11.5%~21.5%，可见清除率与降水过程持续时间呈正相关，降水持续时间越长，清除效果越好。另外，当降水过程持续时间小于等于3 h时，初始空气质量优、良和污染状况下的平均清除率分别为19.4%、16.7%、13.7%，说明较短时间的降水过程对空气污染下的PM2.5清除效果有限。尽管持续降水对PM2.5有较好的清除效果，但较差的空气质量经过降水过程初期大气细颗粒物的清除后，降水过程后期可能因降水强度减弱或其他因素影响，降水清除能力减弱，从而清除率降低。研究表明，长时间降水清除作用减弱可能是降水期间大气边界层降低，易造成污染物积累，当降水持续时间较长、强度较小时，降水冲刷作用呈减弱趋势（韩力慧等，2017）。
表3 2016—2021年四川盆地不同空气质量条件下负、正清除过程不同持续时间降水的平均清除率
Tab.3
| 城市 | 负清除过程 | 正清除过程 | ||||||||||
|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|---|
| 优 | 良 | 污染 | 优 | 良 | 污染 | |||||||
| ≤3 h | >3 h | ≤3 h | >3 h | ≤3 h | >3 h | ≤3 h | >3 h | ≤3 h | >3 h | ≤3 h | >3 h | |
| 成都 | -21.4 | -30.5 | -13.4 | -16.0 | -7.2 | -9.0 | 21.5 | 25.3 | 16.3 | 24.7 | 11.5 | 26.1 |
| 达州 | -23.5 | -23.5 | -16.3 | -14.3 | -9.8 | -18.6 | 18.1 | 25.4 | 16.7 | 31.6 | 12.6 | 29.6 |
| 乐山 | -25.1 | -31.3 | -13.4 | -12.5 | -4.8 | — | 19.9 | 33.2 | 19.2 | 33.6 | 17.5 | 39.7 |
| 绵阳 | -22.8 | -32.5 | -12.1 | -13.0 | -6.2 | -7.8 | 17.6 | 25.9 | 13.4 | 25.0 | 12.6 | 24.3 |
| 宜宾 | -24.8 | -24.5 | -12.6 | -11.6 | -9.2 | -6.5 | 20.1 | 31.6 | 18.0 | 35.8 | 14.6 | 36.5 |
| 盆地 | -23.5 | -28.5 | -13.6 | -13.5 | -7.4 | -10.5 | 19.4 | 28.3 | 16.7 | 30.1 | 13.7 | 31.2 |
注： “—”表示无样本数据。
2.5 四川盆地不同时段降水的清除作用
四川盆地PM2.5质量浓度具有明显的日变化特征，因此将一天分为4个时段：凌晨（00：00—06：00）、上午（07：00—12：00）、下午（13：00—17：00）和晚上（18：00—23：00），分别统计盆地各区域代表城市每个时段降水过程个例占比（图5）。可以看出，成都4个时段的降水过程数量相差较小，个例占比约25%；达州降水过程凌晨和上午偏多，下午和晚上偏少；绵阳、宜宾和乐山凌晨降水过程最多，其次是上午和晚上，下午最少。
图5
图5
2016—2021年四川盆地各区域代表城市不同时段降水过程占比
Fig.5
The proportion of precipitation processes in each interval in representative cities of different regions of Sichuan Basin during 2016-2021
鉴于四川盆地各城市每个时段发生的降水过程数量差异明显，分别统计各城市每个时段降水正清除和负清除过程个例占比（图6）。可以看出，成都和绵阳晚上降水出现负清除的过程占比较高；除乐山外，其他城市上午降水出现负清除的过程占比较高。分析发现，每个时段负清除的过程降水强度和持续时间无明显差异，均有90%的个例降水强度小于1 mm·h-1或持续时间小于3 h。研究表明，PM2.5污染包括自然和人为影响因素（刘孟琴等，2017；姜江等，2021）。四川盆地PM2.5主要来源为燃烧源、机动车源、二次源等多种混合源组成的复杂体系，成都和绵阳机动车源贡献较高（罗小靖，2020；钱骏等，2021），上午和晚上上下班高峰期人类活动较多，人流、车流量剧增，车辆尾气排放及工厂污染物排放等明显增加（曹杨等，2020b），致使PM2.5质量浓度升高。此外，四川盆地上午和晚上逆温出现频率较高，逆温易造成空气污染加重、PM2.5质量浓度升高（周书华等，2015；李培荣和向卫国，2018；危诗敏等，2021）。结合PM2.5质量浓度日变化（图2），四川盆地上午和晚上PM2.5质量浓度处于一天中逐渐升高时段。人为排放和不利于扩散的大气条件可能共同削弱了上午和晚上降水过程对PM2.5的清除作用。四川盆地凌晨和下午降水出现正清除过程的个例占比较高。除成都外，其他城市一天中下午降水量较少、PM2.5质量浓度较低（图2），这可能是下午随着气温升高，边界层高度抬升，大气扩散能力增强，有利于PM2.5质量浓度降低。凌晨降水量较多、人类活动少，PM2.5质量浓度较平稳或有所下降。因此，凌晨和下午因较少的人为排放和有利的大气条件，加上降水对PM2.5的冲刷作用，是出现正清除过程占比较高的原因。
图6
图6
2016—2021年四川盆地各区域代表城市不同时段正、负清除过程个例占比
Fig.6
The proportion of the positive and negative scavenging processes in each interval in representative cities of different regions of Sichuan Basin during 2016-2021
3 结论
利用四川盆地不同区域5个典型代表城市逐小时降水量观测资料和PM2.5质量浓度监测数据，采用统计分析方法，从不同方面开展降水过程对PM2.5清除作用分析，发现清除效果与降水强度、持续时间、降水时段及PM2.5初始质量浓度有关。主要结论如下：
（1）四川盆地PM2.5质量浓度有明显的季节和日变化特征。冬季PM2.5质量浓度明显高于夏季，两季节平均相差约60 µg·m-3，PM2.5质量浓度与降水量存在较好的负相关，降水量多（少）的月份，PM2.5质量浓度低（高）。PM2.5质量浓度呈双峰双谷型日变化特征，11：00和22：00为峰值，07：00和18：00为谷值。
（2）降水过程对PM2.5的清除作用与降水强度、持续时间呈正相关，还与PM2.5初始质量浓度密切相关。当降水强度大于4 mm·h-1时，降水对PM2.5清除效果明显，清除率明显高于弱降水（降水强度小于1 mm·h-1）。清除率随降水过程持续时间增加而增大，降水持续时间超过3 h的清除率比低于3 h的高出9.0%~18.0%。空气污染状态下，当降水强度高于1 mm·h-1时，降水对PM2.5的正清除作用明显提升，正清除过程占比超过90%；随着空气质量下降，持续较短（低于3 h）的降水过程对PM2.5清除作用减弱，尤其在污染状态下清除率仅13.7%。
（3）四川盆地一天中不同时段发生的降水过程次数及其清除效果有明显差异。上午和晚上的降水过程出现负清除的概率较高，而凌晨和下午的降水过程出现正清除的概率较高，且凌晨大部分降水过程的正清除率相对较高，清除效果更好。
（4）从盆地5个区域代表城市来看，降水过程后，乐山和宜宾出现正清除过程的占比相对较高，成都和绵阳相对较低，尤其当降水强度小于1 mm·h-1时，成都约50%的个例在降水后PM2.5质量浓度升高。在不同PM2.5初始质量浓度下，随着降水持续时间的增加，乐山和宜宾的清除率明显高于其他城市。
探究降水过程对大气细颗粒物（PM2.5）的清除作用可为大气污染防治提供一种新思路，但在实际大气中影响PM2.5质量浓度的因素众多，本文仅从降水强度、降水持续时间、初始空气质量等方面进行考量，后续还需加强化学反应、大气污染物传输和贡献等方面的研究。
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